近日,化工与能源技术学部蒋继波副教授、韩生教授团队提出全新的“氧泵触发补偿”策略,成功制备出兼具高活性和高耐久性的双功能单原子掺杂电催化剂。相关成果以题为“Single-Atom Doping Synergises with Ni4W Oxygen Pump Trigger Lattice Oxygen Regeneration Engineering to Achieve Enhanced LOM Mechanism”发表在国际材料领域Top期刊Advanced Functional Materials(中科院一区TOP,IF=19.0)。论文第一作者为我校化工学部2023级研究生朱宇,蒋继波副教授和韩生教授为论文通讯作者,我校为唯一通讯单位。

“氧泵触发补偿”介导的晶格氧再生及电催化机制
提升晶格氧参与度并解决其缓慢再生问题是制备高效析氧反应(OER)催化剂的关键。本文提出了一种“氧泵触发补偿”策略来克服这一挑战。通过单原子Ru掺杂与Ni4W合金界面工程的耦合,成功制备了生长在镍泡沫(NF)上的新型Ru掺杂镍铁氢氧化物/Ni4W合金异质结电催化剂(Ru-NLW/NF),用于加速碱性析氢反应(HER)和析氧反应(OER)。高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF -STEM)及机理研究表明,原子级分散的Ru单原子物种增强了M d-O p轨道杂化,从而加速了晶格氧的直接耦合。Ru诱导的晶格氧活化过程由合金体系作为“氧泵”通过持续向NiFe氢氧化物供应含氧中间体和电子,动态平衡晶格氧再生与活性增强。因此,单原子修饰的Ru-NLW/NF展现出了优异的电化学性能且在高电流密度(100 mA cm-2)下仍保持超过100小时的耐久性。

单原子Ru掺杂催化剂的OER路径分析
这项科研工作不仅阐明了单原子活性位点与“氧泵”的有效耦合机制,还确立了晶格氧参与反应与催化剂结构可再生性的同步实现,为水分子的高效全分解技术发展提供了新方向、新路径。
(原文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202528405)